來(lái)源：《中國(guó)科學(xué)報(bào)》
發(fā)布時(shí)間：2021-07-13
本報(bào)訊（記者卜葉）近日，中科院大連化學(xué)物理研究所副研究員劉岳峰等人，設(shè)計(jì)并制備出整體成型的碳納米復(fù)合催化材料，可用于高氧氣、高二氧化碳、高水汽含量等復(fù)雜工況條件下，高效催化轉(zhuǎn)化工業(yè)氣中高含量硫化氫（H2S），并具有優(yōu)異的高附加值硫產(chǎn)物選擇性和反應(yīng)穩(wěn)定性。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)—催化》上。
H2S的超精度脫除在石油煉制、天然氣凈化及煤化工等領(lǐng)域具有重要作用。然而，目前采用的H2S選擇性氧化催化劑具有不耐水汽和雜質(zhì)氣等問(wèn)題，導(dǎo)致催化劑的活性與穩(wěn)定性能較差，特別是在連續(xù)式反應(yīng)工藝中，該問(wèn)題更突出。因此，設(shè)計(jì)一種能在復(fù)雜條件下具有高催化活性、高硫選擇性、優(yōu)異抗雜質(zhì)氣體特性的針對(duì)連續(xù)式H2S選擇性氧化的催化劑，具有重要的應(yīng)用價(jià)值。
納米碳材料因具有獨(dú)特的表面化學(xué)性質(zhì)和優(yōu)異的催化性能，在H2S選擇性氧化中得到廣泛研究，但由于過(guò)度活潑的活性中心和反應(yīng)強(qiáng)放熱特征，容易導(dǎo)致產(chǎn)物過(guò)度氧化成硫氧化物。研究團(tuán)隊(duì)在前期工作基礎(chǔ)上，對(duì)氮摻雜的整體式碳材料進(jìn)行磷酸鹽表面修飾，在保證原有轉(zhuǎn)化率的基礎(chǔ)上，顯著提高了產(chǎn)物的選擇性。此外，該催化劑在包含高濃度二氧化碳、氧氣、二氧化硫等雜質(zhì)氣的反應(yīng)中，仍能保持其優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。結(jié)合多種表征手段，以及動(dòng)力學(xué)分析和理論計(jì)算，該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)引入的磷基團(tuán)與作為反應(yīng)活性中心的吡啶氮位點(diǎn)之間存在相互作用，這種作用能夠抑制氧氣分子在活性位點(diǎn)上的吸附和活性，從而避免了過(guò)度氧化的發(fā)生，并提高了產(chǎn)物選擇性。
該研究為設(shè)計(jì)復(fù)雜反應(yīng)環(huán)境下的高活性脫硫納米碳催化劑提供了新思路。
相關(guān)論文信息：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01252
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