來源：《中國科學(xué)報(bào)》第1版 要聞
發(fā)布時(shí)間：2022-12-16
本報(bào)訊（見習(xí)記者孫丹寧）中科院大連化學(xué)物理研究所張濤院士，研究員王曉東、王愛琴、林堅(jiān)團(tuán)隊(duì)，與福州大學(xué)教授林森等合作，在單原子催化轉(zhuǎn)化丙烷脫氫制丙烯的研究中取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊(duì)報(bào)道了氮摻雜碳載體穩(wěn)定的Ru單原子催化劑，能夠?qū)崿F(xiàn)臨氫條件下丙烷高效脫氫制丙烯，可媲美商業(yè)化PtSn/Al2O3催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，Ru單原子中心內(nèi)殼層和外殼層氮物種對催化劑的高穩(wěn)定性和高選擇性起到至關(guān)重要的作用。相關(guān)成果近日發(fā)表于《自然-催化》。
丙烯是一種重要的有機(jī)化工原料。采用丙烷直接脫氫制丙烯和氫氣（PDH）是原子經(jīng)濟(jì)型反應(yīng)過程，具有廣泛的應(yīng)用前景。當(dāng)前工業(yè)上PDH過程主要采用Pt基和Cr基催化劑，面臨價(jià)格昂貴、環(huán)境不友好等問題。因此，開發(fā)非Pt基和Cr基高效PDH催化劑具有重要意義。
為此，研究人員開發(fā)了一種高效穩(wěn)定的氮摻雜碳負(fù)載的Ru單原子催化劑（Ru1/NC）用于高溫丙烷脫氫制丙烯反應(yīng)。Ru單原子催化劑相比于Ru納米催化劑，丙烷脫氫活性、選擇性和穩(wěn)定性更高，其性能與工業(yè)PtSn/Al2O3催化劑相當(dāng)。原位XAFS實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在高溫反應(yīng)氣氛條件下，Ru1/NC內(nèi)殼層N配位的Ru1位點(diǎn)具有良好的穩(wěn)定性。在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)隨著外殼層氮含量的增加，丙烯選擇性相應(yīng)增加。DFT理論計(jì)算進(jìn)一步表明Ru單原子形成能隨內(nèi)殼層Ru-N配位數(shù)增加而降低，說明內(nèi)殼層的氮物種對穩(wěn)定Ru1位點(diǎn)具有重要作用。而外殼層的氮物種可以傳遞電子給Ru1中心，降低丙烯的吸附能，進(jìn)而提高丙烯選擇性。因此，Ru單原子內(nèi)外殼層氮物種的共同作用實(shí)現(xiàn)了該單原子催化劑催化丙烷高效脫氫生成丙烯。
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