來源：《中國科學(xué)報(bào)》第1版 要聞
發(fā)布時(shí)間：2023-02-01
精準(zhǔn)修飾催化劑活性位點(diǎn)抑制分解水逆反應(yīng)示意圖。中科院大連化學(xué)物理研究所供圖
本報(bào)訊（見習(xí)記者孫丹寧）中科院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李燦院士、李政博士后和李仁貴研究員等，在納米顆粒光催化完全分解水制氫的逆反應(yīng)（氫氣和氧氣復(fù)合生成水的反應(yīng)）研究方面取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)確認(rèn)了光催化完全分解水逆反應(yīng)發(fā)生于低配位活性位點(diǎn)，并利用原子層沉積技術(shù)精準(zhǔn)定點(diǎn)修飾抑制逆反應(yīng)，從而顯著提升了光催化完全分解水的性能。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《自然-催化》。
太陽能光催化完全分解水制氫是基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域的前沿課題。其中，光催化完全分解水體系中助催化劑表面的氫氧逆反應(yīng)是該領(lǐng)域長期未解決的重要問題。逆反應(yīng)的存在使得完全分解水光催化體系的效率很低，甚至無法實(shí)現(xiàn)分解水反應(yīng)。
在此次研究中，團(tuán)隊(duì)聚焦光催化完全分解水體系中助催化劑表面的氫氧逆反應(yīng)問題，以典型的可見光催化完全分解水的催化劑Rh/GaN-ZnO作為研究對(duì)象，通過原子層沉積（ALD）方式將氧化鋁（Al2O3）沉積到光催化劑反應(yīng)中心，可顯著提升光催化全分解水的活性。研究發(fā)現(xiàn)，以ALD方式沉積Al2O3可以使Rh/GaN-ZnO上的逆反應(yīng)降低90%。光譜表征結(jié)合理論模擬證明，Al2O3主要沉積在Rh納米顆粒表面的低配位點(diǎn)上，揭示了Rh表面的低配位點(diǎn)是氫氧逆反應(yīng)的主要反應(yīng)位點(diǎn)。團(tuán)隊(duì)通過ALD選擇性地將Al2O3沉積到Rh表面低配位點(diǎn)上，有效阻斷了氫氧逆反應(yīng)的發(fā)生，從而將Rh/GaN-ZnO上可見光催化完全分解水的量子效率從0.3%提升至7.1%。此外，該研究還發(fā)現(xiàn)ALD選擇性沉積氧化物的策略適用于其他貴金屬助催化劑，證明了這一策略的普適性。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41929-022-00907-y
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