來源:《中國科學(xué)報》第1版 要聞
發(fā)布時間:2023-02-09

利用低毒性量子點開展近紅外光子上轉(zhuǎn)換和有機(jī)催化合成示意圖。大連化物所供圖
本報訊(見習(xí)記者孫丹寧)中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳凱豐團(tuán)隊率先實現(xiàn)了低毒性量子點敏化的近紅外至可見光的上轉(zhuǎn)換,并將該體系與有機(jī)光催化融合,實現(xiàn)了高效快速的太陽光合成。這一交叉創(chuàng)新型研究成果對光化學(xué)和光合成技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。2月6日,相關(guān)研究發(fā)表于《自然-光子學(xué)》。
太陽光中蘊(yùn)含著大量紅外光子,但這些光子不為人眼所見,且能量較低,通常難以有效轉(zhuǎn)化和利用。紅外光到可見光的上轉(zhuǎn)換在能源、醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域具有重要意義。然而,此前報道的近紅外光敏劑普遍效率較低或含有貴金屬和有毒金屬,相對廉價、環(huán)保的高效近紅外光敏劑仍有待開發(fā)。
前期工作中,團(tuán)隊深入系統(tǒng)地研究了量子點敏化有機(jī)分子三線態(tài)的動力學(xué)機(jī)制,并探索了這些新機(jī)制在光子上轉(zhuǎn)換、有機(jī)光合成等領(lǐng)域的初步應(yīng)用。此次研究中,團(tuán)隊聚焦于銅銦硒(CuInSe2)基近紅外量子點。該類量子點相對綠色環(huán)保,可用于替代劇毒性的鉛基近紅外量子點。
團(tuán)隊制備了硫化鋅(ZnS)包覆的鋅(Zn)摻雜銅銦硒核殼量子點,有效解決了該類量子點缺陷多和穩(wěn)定性差的難題,隨后構(gòu)建了溶液相上轉(zhuǎn)換體系。該體系成功實現(xiàn)了近紅外至黃光的上轉(zhuǎn)換,量子效率高達(dá)16.7%。團(tuán)隊將該上轉(zhuǎn)換體系與有機(jī)光催化融合,把上轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的紅熒烯單線態(tài)直接用于“原位”有機(jī)氧化、還原、光聚合等反應(yīng),巧妙避免了上轉(zhuǎn)換光子傳播至溶液表面所經(jīng)歷的量子點重吸收損失。此外,得益于近紅外光子的有效利用和量子點的寬譜吸收特性,該上轉(zhuǎn)換-有機(jī)催化融合體系可在太陽光下高效、快速運(yùn)行。在室內(nèi)窗臺上,幾秒內(nèi)即可實現(xiàn)丙烯酸酯的光誘導(dǎo)聚合。
“一個世紀(jì)以來,在陽光下進(jìn)行有機(jī)合成是許多科學(xué)家的想法,但前期探索主要局限于利用太陽光中的可見光子?!闭撐耐ㄓ嵶髡邊莿P豐說,“這項研究將太陽能合成的范圍擴(kuò)大到了陽光中豐富的可見光和近紅外光子,將有力推動光合成技術(shù)的發(fā)展。”
相關(guān)論文信息:https://doi.org/10.1038/s41566-023-01156-6
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