來源:《中國科學(xué)報(bào)》第1版 要聞
發(fā)布時(shí)間:2023-02-14

表面氫溢流原子可視化研究示意圖。大連化物所供圖
本報(bào)訊(見習(xí)記者孫丹寧)近日,中科院大連化學(xué)物理研究所研究員傅強(qiáng)和慕仁濤團(tuán)隊(duì)在表面氫溢流原子可視化研究上取得進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了氧化物表面結(jié)構(gòu)對氫溢流的有效調(diào)控,并利用表面晶格限域效應(yīng)提升了氫溢流速率。相關(guān)成果發(fā)表于《自然-通訊》。
氫活化和氫溢流是諸多涉氫反應(yīng)的重要基元過程,對其進(jìn)行有效調(diào)控是提高涉氫催化反應(yīng)性能的關(guān)鍵。在前期研究中,團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)筑氧化物表界面活性中心調(diào)控氫氣活化,利用氫溢流形成的表面氫物種提升反應(yīng)選擇性和催化劑穩(wěn)定性,并通過氫溢流再生“Ni-O路易斯酸堿對”活性中心實(shí)現(xiàn)水的有效活化。
該工作中,研究人員在Pt(111)襯底表面構(gòu)建MnO(001)和Mn3O4(001)單層結(jié)構(gòu)。近常壓掃描隧道顯微鏡原位成像顯示,在MnO(001)表面氫物種沿著晶格條紋一維擴(kuò)散,而在Mn3O4(001)表面上呈現(xiàn)出二維擴(kuò)散特征,并且在MnO(001)上的擴(kuò)散速率是Mn3O4(001)上的4倍。理論研究表明,氧化錳表面晶格中合適的氧-氧間距有利于氫擴(kuò)散,而在低配位表面氧原子則抑制氫擴(kuò)散。該研究工作揭示了氧化物表面晶格限域效應(yīng)對氫溢流的促進(jìn)作用。
相關(guān)論文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-023-36044-8
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