來(lái)源：《中國(guó)科學(xué)報(bào)》 第1版 要聞
發(fā)布時(shí)間：2023-09-26
本報(bào)訊（見習(xí)記者孫丹寧）中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員鄧德會(huì)、副研究員于良團(tuán)隊(duì)在甲烷室溫催化轉(zhuǎn)化研究中取得新進(jìn)展。他們發(fā)現(xiàn)，二維MoS2邊硫空位限域的配位不飽和雙Mo位點(diǎn)，可以在室溫下催化甲烷與氧氣高選擇性轉(zhuǎn)化為C1含氧產(chǎn)物。相關(guān)成果近日發(fā)表于《自然-催化》。
甲烷廣泛存在于自然界中，可直接作為化石燃料，也可通過(guò)催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化為更有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)。通常來(lái)說(shuō)，甲烷催化轉(zhuǎn)化為其高值化利用提供了重要途徑。然而，甲烷直接催化轉(zhuǎn)化成高附加值化學(xué)品是世界性難題，被譽(yù)為化學(xué)領(lǐng)域的“圣杯”。這主要是由于甲烷的低極化率和高的C-H鍵能，使其轉(zhuǎn)化通常需要高于600 高溫、強(qiáng)氧化劑或外場(chǎng)等苛刻的反應(yīng)條件，但這很容易導(dǎo)致目標(biāo)產(chǎn)物發(fā)生過(guò)度轉(zhuǎn)化。利用廉價(jià)、綠色的氧氣，在低溫甚至室溫下直接定向轉(zhuǎn)化甲烷是一個(gè)“夢(mèng)想反應(yīng)”。然而，氧氣分子極難在溫和條件下持續(xù)形成可活化甲烷C-H鍵的活性氧物種，導(dǎo)致室溫下甲烷與氧氣直接催化轉(zhuǎn)化極具挑戰(zhàn)。
該工作中，團(tuán)隊(duì)通過(guò)模擬自然界中甲烷單加氧酶的雙核金屬中心，構(gòu)筑了MoS2邊硫空位限域的配位不飽和雙Mo位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了甲烷與氧氣在室溫下直接催化轉(zhuǎn)化為C1含氧產(chǎn)物。相比于之前的報(bào)道，該催化體系可在25 下實(shí)現(xiàn)甲烷與氧氣一步直接轉(zhuǎn)化為甲醇等C1含氧產(chǎn)物，甲烷的最高轉(zhuǎn)化率可達(dá)4.2%。同時(shí)，C1含氧產(chǎn)物的選擇性大于99%，有效抑制了二氧化碳的生成。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41929-023-01030-2
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