來源：《中國科學(xué)報》 第1版 要聞
發(fā)布時間：2023-11-06
研究示意圖。大連化物所供圖
本報訊（見習(xí)記者孫丹寧）中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員黃延強和張濤院士團隊，與香港城市大學(xué)教授劉彬、清華大學(xué)教授李雋合作，在單原子催化研究領(lǐng)域取得新進展——實現(xiàn)了二氧化碳電還原C-C偶聯(lián)高選擇性制乙醇。近日，相關(guān)成果發(fā)表于《自然-能源》。
利用可再生電力構(gòu)筑二氧化碳高效碳循環(huán)，是實現(xiàn)“雙碳”目標的重要技術(shù)手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C1產(chǎn)物，直接二氧化碳催化還原C-C偶聯(lián)高選擇制乙醇不僅是一項科學(xué)挑戰(zhàn)，還具有重要應(yīng)用價值。單原子催化劑因其孤立活性位點所具有的對反應(yīng)中間物的吸附特性，擁有獨特的催化性質(zhì)，且在烯烴氫甲?；?、乙醇合成等重要C-C偶聯(lián)反應(yīng)過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。
該工作中，研究人員開發(fā)了由SnS2納米片和單原子Sn組成的級聯(lián)催化劑，通過二氧化碳在SnS2納米片上還原生成甲酸中間體，并在單原子Sn位點上生成碳酸氫鹽中間體并原位C-C偶聯(lián)生成乙醇。研究結(jié)果表明，在-0.6至-1.1VRHE的寬電位范圍內(nèi)，乙醇的選擇性可超過70%；同時結(jié)合同位素標記實驗和密度泛函理論研究，闡明了單原子Sn活性中心上二氧化碳還原C-C偶聯(lián)的機制。
該工作發(fā)展了一種基于級聯(lián)催化劑的CO2RR高選擇性C-C偶聯(lián)的新策略，進一步體現(xiàn)了單原子催化過程在產(chǎn)物選擇性調(diào)控方面的優(yōu)勢及其在C-C偶聯(lián)反應(yīng)中的潛力。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3
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