來(lái)源：《中國(guó)科學(xué)報(bào)》 第4版 綜合
發(fā)布時(shí)間：2024-04-17
DNL-11分子篩示意圖。中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所供圖
本報(bào)訊（見習(xí)記者孫丹寧）中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所郭鵬研究員、劉中民院士團(tuán)隊(duì)基于對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)與合成的理解，使用商業(yè)化模板劑合成了一種穩(wěn)定的全新超大孔磷鋁分子篩DNL-11，并利用三維電子衍射技術(shù)直接解析出DNL-11的晶體結(jié)構(gòu)。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。
磷鋁分子篩是由磷氧四面體和鋁氧四面體共氧頂點(diǎn)相互連接組成，并具有規(guī)則孔道或者籠狀結(jié)構(gòu)的磷鋁酸鹽材料。這類材料不僅是磷酸硅鋁分子篩和金屬磷酸鋁分子篩進(jìn)一步研究的基礎(chǔ)，也是重要的催化劑載體和吸附劑。磷鋁分子篩的性能與其晶體結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。通常，分子篩晶體尺寸屬于亞微米甚至納米級(jí)別，傳統(tǒng)X-射線單晶衍射法難以進(jìn)行精確的結(jié)構(gòu)分析，這在一定程度上限制了分子篩的發(fā)展。
為此，研究人員通過(guò)先進(jìn)表征手段，了解了已知分子篩中結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的作用機(jī)制，并應(yīng)用于分子篩的設(shè)計(jì)合成過(guò)程。團(tuán)隊(duì)通過(guò)使用商業(yè)化結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，合成了一種全新拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的分子篩——DNL-11。他們利用三維電子衍射技術(shù)與PXRD精修技術(shù)對(duì)DNL-11進(jìn)行結(jié)構(gòu)解析與精修，直接確定了DNL-11的晶體結(jié)構(gòu)，以及結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的落位。
研究發(fā)現(xiàn)，DNL-11擁有一維的16元環(huán)超大孔道，其中結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑以兩列交叉的形式排列，并通過(guò)π-π堆積作用力進(jìn)行超分子組裝。其所有結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑均質(zhì)子化，并與骨架上的氧原子發(fā)生相互作用。
此外，團(tuán)隊(duì)還證明DNL-11能夠在高達(dá)1000℃的溫度下保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，并且在極低濕度環(huán)境（濕度=5%）中展現(xiàn)出良好的水吸附性能。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01393
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