來(lái)源：《中國(guó)科學(xué)報(bào)》第3版 綜合
發(fā)布時(shí)間：2025-03-20
本報(bào)訊（記者孫丹寧）中國(guó)科學(xué)院院士、中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所（以下簡(jiǎn)稱大連化物所）研究員李燦，大連化物所研究員范峰滔等通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控鐵電材料的表面結(jié)構(gòu)，揭示了限制其水分解效率的關(guān)鍵因素，實(shí)現(xiàn)了高效水全分解反應(yīng)，表觀量子效率達(dá)到4.08%。近日，相關(guān)成果發(fā)表于《自然-通訊》。
光催化水分解制氫是一種將太陽(yáng)能高效轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的關(guān)鍵技術(shù)，同時(shí)也是減少化石能源依賴和環(huán)境污染的重要途徑。然而，在光催化反應(yīng)過(guò)程中，光生電荷從飛秒時(shí)間尺度的生成到毫秒時(shí)間尺度的利用，會(huì)經(jīng)歷體相和表面復(fù)合等多重消耗路徑，這種電荷復(fù)合現(xiàn)象是制約太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換效率提高的主要瓶頸之一。因此，如何高效分離光生電子和空穴以提升催化性能，是該領(lǐng)域亟待解決的核心問(wèn)題。鐵電材料因其非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)，在體相存在退極化電場(chǎng)，可有效驅(qū)動(dòng)光生電子和空穴向相反的極化表面分離，在電荷分離方面具有重要潛力。
在該研究中，科研人員針對(duì)鐵電材料光生電荷分離與催化活性不匹配的問(wèn)題，以單疇鈦酸鉛（PbTiO3）為研究模型，系統(tǒng)探討了其表面結(jié)構(gòu)及電荷動(dòng)力學(xué)特性。研究揭示，PbTiO3正極化面存在Ti空位缺陷，這些缺陷作為電子捕獲中心，導(dǎo)致電荷復(fù)合并限制光催化效率?？臻g和時(shí)間分辨光譜分析表明，鈦酸鍶（SrTiO3）的生長(zhǎng)消除了正極化面與Ti缺陷相關(guān)的捕獲態(tài)，降低了光生電子的捕獲與復(fù)合，使電子壽命從微秒量級(jí)延長(zhǎng)至毫秒量級(jí)，到達(dá)反應(yīng)活性位有效參與反應(yīng)，從而提高了水分解效率。
該工作為設(shè)計(jì)高效鐵電光催化材料提供了新的理論指導(dǎo)和研究思路。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56359-y
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