來(lái)源：《中國(guó)科學(xué)報(bào)》第4版 綜合
發(fā)布時(shí)間：2025-04-02
光生電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制示意圖。中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所供圖
本報(bào)訊（記者孫丹寧）中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員范峰滔、中國(guó)科學(xué)院院士李燦等在光生電荷轉(zhuǎn)移原位成像研究方面取得進(jìn)展。他們實(shí)現(xiàn)了對(duì)固-液界面雙電層中緊密層電荷的定量測(cè)量，完成了對(duì)光生電荷從固相空間電荷區(qū)到表界面液相反應(yīng)的全過程追蹤。研究發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)溶液環(huán)境對(duì)于光生電荷的分離行為具有重要影響。通過調(diào)控反應(yīng)環(huán)境，團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了對(duì)反應(yīng)過程電荷轉(zhuǎn)移的調(diào)控，并揭示了光催化反應(yīng)的更深入機(jī)理。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。
研究團(tuán)隊(duì)借助探針的荷電效應(yīng)，從探針受到的遠(yuǎn)程相互作用力中提取靜電力，將雙電層中的力場(chǎng)分布轉(zhuǎn)化為電場(chǎng)分布，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)液下表面光電壓的測(cè)量。結(jié)合表面光電壓顯微鏡和掃描電化學(xué)顯微鏡，研究團(tuán)隊(duì)在納米尺度上追蹤了單個(gè)BiVO4顆粒的光生電荷從空間電荷區(qū)到反應(yīng)物的轉(zhuǎn)移過程。
研究發(fā)現(xiàn)，固-液接觸誘導(dǎo)的表面電荷不僅產(chǎn)生了額外的驅(qū)動(dòng)力，還在中性電解質(zhì)中將表面光電壓從90毫伏逆轉(zhuǎn)為-25毫伏。這一轉(zhuǎn)變打破了光生電子受限于n型半導(dǎo)體體相的常規(guī)局限，使其遷移至表面，最終導(dǎo)致光生電子與光生空穴驅(qū)動(dòng)的電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)在空間上發(fā)生分離。
該研究有望為深入研究微納尺度光催化反應(yīng)電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力機(jī)理奠定基礎(chǔ)，為設(shè)計(jì)高效光催化劑和優(yōu)化反應(yīng)條件提供指導(dǎo)。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c10300
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