來源：《中國科學(xué)報(bào)》第1版 要聞
發(fā)布時(shí)間：2025-08-27
本報(bào)訊（記者孫丹寧）中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員丁云杰、嚴(yán)麗、宋憲根團(tuán)隊(duì)開發(fā)出一種新型單原子催化劑，實(shí)現(xiàn)了乙醇在溫和條件下高選擇性定向轉(zhuǎn)化為乙醇酸，并揭示了水介導(dǎo)的氧穿梭機(jī)制。近日，相關(guān)成果發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì)志》。
乙醇作為一種可利用的生物質(zhì)和煤化工衍生平臺(tái)分子，有望轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品。乙醇酸是生產(chǎn)可生物降解材料的重要原料，然而乙醇直接氧化制備乙醇酸的反應(yīng)路徑尚未見報(bào)道。因此，開發(fā)高效催化劑實(shí)現(xiàn)乙醇制備乙醇酸具有重要意義。
該工作中，研究人員開發(fā)了一種可控的單原子催化劑合成方法：通過調(diào)節(jié)載體預(yù)處理工藝，制備了活性炭上S/N/I配位的Rh單原子催化劑。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在160℃、I2和O2共同激發(fā)作用下，該催化劑可將乙醇直接氧化為乙醇酸，目標(biāo)產(chǎn)物選擇性為93%，周轉(zhuǎn)頻率約為251 h-1。研究發(fā)現(xiàn)，S/N/I的協(xié)同配位效應(yīng)提高了Rh周圍的電子離域性能，降低了底物吸附和決速步的能壘?；罨牡庾杂苫鶌Z取乙醇的β-C- H鍵，從而避免了乙醛副產(chǎn)物的生成。通過多項(xiàng)原位表征，研究人員揭示了一種新的水介導(dǎo)的氧穿梭機(jī)制。
該工作將研究內(nèi)容拓展至低碳醇選擇性氧化為高附加值化學(xué)品，為高效單原子催化劑的應(yīng)用提供了新思路。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c07150
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